Фильм 1. Театр
С 68-го года начинает играть ведущие роли и в любимовских постановках: Эльмира в "Тартюфе" (1968), пани Боженцкая в "Часе Пик" (1969), Гертруда в "Гамлете" (1971). В этот же период склонная к анализу и способная критически оценить деятельность собственного коллектива актриса формулирует свой способ существования в театре Любимова: "Стараться играть объемно, актерски оправдывая любое режиссерское построение Любимова". Это "подстраивание" под сильную волю режиссера фактически определяет все ее последующие взаимоотношения с Любимовым. И хотя с середины 70-х она получает в Театре на Таганке роли, которые делают ее одной из заметных актрис: Милентьевна ("Деревянные кони", 1974), Раневская ("Вишневый сад", 1975, реж. А.Эфрос), мать Раскольникова ("Преступление и наказание", 1979), Маша ("Три сестры", 1981), Марина Мнишек ("Борис Годунов", 1982), - все же неудовлетворенность своей актерской судьбой в режиссерском театре Любимова заставляет Демидову и ее друга и сценического партнера Владимира Высоцкого заняться поисками пьесы на двоих. Репетируют "Крик" Теннесси Уильямса, одновременно Высоцкий задумывает сценическую композицию по "Федре" Жана Расина. Воплощение обоих замыслов оборвалось в июле 1980-го со смертью Высоцкого.
Фильм 2. Кино
В 1966 году она получает главную роль в фильме Игоря Таланкина "Дневные звезды" - экранизации автобиографической повести Ольги Берггольц. Фильм, непривычным, поэтическим языком повествовавший об ужасах Ленинградской блокады, купирован и положен "на полку", однако игра Демидовой замечена профессионалами - актриса получает одну кинороль за другой, критики, чьей любовью она начинает пользоваться с тех пор, сравнивают ее манеру игры с манерой Смоктуновского. По итогам опроса журнала "Советский экран" Демидова названа самой перспективной актрисой 1968-го года.
В 70-е-80-е Демидова остается одной из самых популярных киноактрис. Среди ролей: Мария Спиридонова ("Шестое июля", 1968), Леся Украинка ("Иду к тебе", 1972), Аркадина ("Чайка", 1972), Лизавета Павловна ("Зеркало", 1974), Герцогиня Мальборо ("Стакан воды", 1979), Елена Протасова ("Дети солнца", 1985). Однако "Новейшая история отечественного кино" справедливо характеризует Демидову не только как "одну из самых значительных и стильных современных русских актрис", но и как "одну из самых невоплощенных в экранном пространстве": кинорежиссеры, поняв, что ей нет равных в изображении "интеллектуальной рефлексии и духовной одержимости" пытались поверхностно тиражировать ее необычный имидж.